在與欽察汗國與伊兒汗國保持友好關係的同時，忽必烈也沒有忽略與其它周邊國家的關係，如高麗、日本、安南等東南亞、南海諸國。並根據情況採取了不同的策略。
征服近鄰高麗
高麗，是朝鮮半島古代王朝。公元 935年，新羅併入高麗；次年，高麗又滅掉百濟，統一了朝鮮半島。其都城在開城，國祚近500年，直至公元 1392年為朝鮮王朝取代。
早在蒙古時期，與蒙古人興起的漠北之地相距不遠的高麗國與蒙古人就建立了朝貢關係。公元 1216年成吉思汗時，一支原依附於蒙古人的契丹軍隊反蒙自立，在蒙古大軍的追擊下逃入高麗，並攻佔了高麗國的江東城。1218年，蒙古大軍進入高麗，並與高麗軍聯合攻打江東城。契丹軍投降後，蒙古與高麗盟約為兄弟之國，並初步確立了朝貢關係。
由於高麗國「道遠，難於往來，每歲可遣使十人入貢」。公元 1225年，一名蒙古使者在出使高麗返回的途中被殺。此事導致公元 1231年蒙古大軍出兵征討高麗。蒙軍連戰連捷，高麗高宗於是遣使議和。蒙古軍隊撤退時，在高麗的各京、府、縣留下了 72名達魯花赤（鎮守者），對高麗進行間接控制。
此後雙方又多次交戰。公元 1258年，高麗眾大臣發動政變，向蒙古投降。第二年，雙方達成協議，蒙軍撤出高麗，高麗世子倎，應蒙古要求，入朝為質子。這一年正好趕上蒙哥汗在征伐南宋時去世，世子倎遂改道向南，前去覲見北返的忽必烈。忽必烈遂讓世子倎與自己一起前往開平。
不久，高麗高宗去世，世子倎於公元1260年回國即位，即高麗元宗。為鞏固高麗王室的地位，元宗決定與元朝王室聯姻。公元 1271年，高麗元宗遣使赴元，為世子王諶請婚，同時遣其入元為質。忽必烈將自己13歲的幼女忽都魯揭里迷失（後封齊國公主）下嫁給王諶，三年後完婚。婚後一個月，元宗就去世了，王諶回國即位，是為高麗忠烈王。自此，元朝王室成員嫁與高麗國王便成為一種例制，高麗國也作為元帝國的附屬國兼駙馬國存在。
根據史料記載，在蒙古國及元朝120多年的統治時間裏，元與高麗往來頻繁，居元朝與藩屬國往來次數之首。從公元 1219年成吉思汗蒙古國至元朝滅亡的公元 1368年，蒙古帝國與元朝派遣使臣前往高麗的次數是 277次，忽必烈時期為 82 次。而高麗從蒙古太宗四年（公元1232年）至元朝滅亡，共遣使赴元479次，其中，高麗高宗時期39次，元宗時期56次，忠烈王時期207次。
此外，雙方在經濟和文化交流上也有了進一步的發展。元初，高麗博士柳衍從江南購得經籍 10,800卷回國。兩國商人、僧侶將本國的大批書籍運入對方境內。也是在元朝初年，「程朱理學」傳入高麗，高麗人在太學講授，使得理學在高麗廣泛傳播。
同時，很多高麗人來到中國，他們很多都精通漢文，在元朝或與文人切磋學問，或經商、或做官，這也使得很多元朝人開始學習高麗語。據說元朝宮廷中很多人， 包括守衛宮門的衛士都可以說高麗語。而高麗向元朝進貢水獺皮、銀、紡織品、陶瓷、獵鷹等。
欲與日本通好未果 東征受挫
與中國僅有一海之隔的日本，從東漢開始，魏、晉、宋、隋皆來朝貢，唐朝時多次派遣唐使向大唐學習。可以說，唐朝在政治、經濟、文化、信仰等方面對日本的影響巨大。宋雍熙元年（公元 984年），日本僧人暐然和其徒弟5~6人渡海而來，奉賦納貢，並獻銅器十多件。後來，還有幾次也是和尚來納貢方物。這表明日本與中原王朝的聯繫一直都沒有中斷。
忽必烈即汗位後，希望與日本繼續通好。公元 1265年，因高麗人趙彝等說可通日本國，忽必烈便開始挑選可擔任使者之人。其後選中兵部侍郎黑的任使臣，賜虎符；禮部侍郎殷弘任副使臣，賜金符。二人持國書赴日。
國書上說：「大蒙古國皇帝奉書日本國王。朕認為，自古小國之君，領土相接，尚且講信修睦，況我祖宗，上受天命，擁有中國。在遠方異域的人，對我畏威懷德者，不可勝數。朕自即位之初，因同情高麗無辜之民久經戰亂，故令我將士停止征討，歸還高麗的疆域，退回他們的儀仗。高麗君臣感德來朝，名義上雖是君臣，感情上卻若父子。我想你們君臣大概也已經知道了。高麗為中國之東藩，日本緊靠高麗，不時和中國有信使往來。但朕即位以來，竟無一使者乘船來朝廷通好。可能是國王還未深知，故特遣使持書，說明朕的意向，希望自今以後，友好往來，相親相睦。聖人以四海為家，不相通好，哪能算是一家呢？至於用兵，並非是誰所好，請國王斟酌。」
幾經輾轉，公元 1268年，忽必烈的這封國書才通過高麗赴日的使節團交到日本統治者手中。但日本朝野討論之後認為，蒙古人派遣使節到日本，是要入侵日本的前奏，於是抗拒外交。此後忽必烈或通過高麗，或派遣使者，屢次表達與日本修好的願望，但都沒有收到日本朝廷的正面回應，而且日本反倒加強了最靠近高麗領土（即九州島）的軍事防禦。
公元1274年和1281年，元軍兩次東征日本，均因遇到颱風而折戟沉沙。公元1283 年，忽必烈準備第三次東征日本。後因大臣勸諫以及元朝在南方對越南陳朝的進攻受挫，放棄了三攻日本的計劃。
與東南亞諸國的關係
忽必烈時期，在東南亞與元朝一直保持密切聯繫的國家有：安南、占城、暹國、緬國。
安南國，在今天越南的北部，唐朝時是安南都護府轄地，五代「後晉」時期獨立。蒙哥汗時，大將兀良哈台曾攻打越南，越南陳朝太宗陳光昺戰敗後，上表稱臣，蒙哥汗封他為安南國王。太宗後來讓位給兒子聖宗陳日烜，自己為太上皇，但對國政仍具有影響力。◇（待續）
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